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HCCI发动机燃用MTBE/正庚烷混合燃料的燃烧和排放特性的研究 |
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作者： |
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摘要：对正庚烷及其与不同比例甲基叔丁基醚（MTBE）的混合燃料在高速4缸柴油机上进行单缸HCCI燃烧排放试验。试验结果表明，随着MTBE比例的增加，混合燃料的HCCI燃烧低温反应弱化并延迟，进而导致整个HCCI高温阶段燃烧被抑制，燃烧相位延迟，因而MTBE添加具有拓展正庚烷HCCI燃烧负荷的潜力。
关键词：HCCI，甲基叔丁基醚，正庚烷，燃烧特性，排放
一、前言
HCCI是由温度、压力和混合气成分等因素控制的化学动力学燃烧过程，具有高效、低排放的潜力。HCCI发动机的运行范围受限于失火和爆燃，而其关键症结在于着火时刻和燃烧速率的控制。解决这些问题的措施之一是使用技术手段来改善缸内的运行条件进而控制HCCI燃烧。其中，废气再循环，可变压缩比和可变气门正时等措施在HCCI燃烧控制着火时刻和燃烧速率上取得一定进展。
HCCI燃烧有低温和高温两阶段放热的显著特征，而燃料的性质能够影响低温放热和高温放热的开始时刻及其程度。因而燃料设计概念的引入可能有利于HCCI燃烧控制。自20世纪90年代，为更深刻理解HCCI的机理，一系列的燃料被用于HC2CI燃烧试验研究中，如高十六烷值的柴油、正庚烷、DME、高辛烷值的汽油、异辛烷、LPG、乙醇、甲醇。现阶段燃料设计的基本思路是利用两种不同性质的燃料或者添加剂掺混产生有一种燃烧性质有别于两种组分的混合物。基于中长期的考虑，设计适合HCCI燃烧特点的燃料可能是一种解决现有HCCI问题的有效的手段。
文献中研究了MTBE及其与正庚烷等体积比例混合物在射流搅动反应器的反应。其研究侧重于在有无正庚烷的条件下MTBE的反应产物。
作者研究HCCI燃烧使用加入高辛烷值的MT2BE/正庚烷燃料，从燃料设计的角度来探讨MTBE对正庚烷在着火时刻、燃烧及其排放特性的影响。
二、燃料介绍
为了更好理解MTBE添加对正庚烷的HCCI的燃烧与排放影响，所以有必要阐述正庚烷与MTBE的化学动力学反应。这两种燃料性质见表1。表1 正庚烷和MTBE的理化参数
 正庚烷是发动机燃料进行辛烷值评价的两种基本参比燃料之一，十六烷值为56，研究法辛烷值为0，其性能与柴油相似，具有活跃的低温反应性能。
正庚烷的低温反应首先与氧气等自由基发生脱氢反应形成庚基。庚基与氧气分子的加成反应和异化反应形成过氧庚基，接着与氧气二次加成反应产生OH根和酮类物质。OH根是相当活跃的，一旦其反应的根池建立，在低温阶段的主导反应将是正庚烷与OH根发生脱氢反应以及随后与氧气分子发生加成反应，形成过氧庚基，继而形成OH根和酮类物质。在低温阶段，这样反应循环过程整体上是放热过程，导致反应氛围环境温度的快速上升，这也表现为第一阶段冷焰反应。当温度达到一定的程度，庚基的氧化形成聚合烯烃的反应成为一个竞争性的反应，因而使整个反应进入一个随温度升高，反应速率降低的NTC区域。在这个时期，产生大量的H2O2，在系统自身的缓慢作用或者外界作用下温度继续升高，当温度达到H2O2裂解温度后产生大量的OH根，从而引发热着火，消耗掉绝大部分燃料。
MTBE是一种辛烷值为108的含氧燃料，早在1979年就被添加到汽油中代替铅作为辛烷值改进剂，Dlay和Wentrup是最先研究MTBE的热裂解的学者，他们研究了在低温范围内均质MTBE的动力学反应。一级化学动力学反应即MTBE通过OH根的裂解反应形成异丁烯和甲醇来分解MTBE，可表示为
实际上MTBE与氧气的氧化裂解形成异丁烯和甲醛，可表示为
研究表明反应（1）比反应（2）要活跃得多。人们普遍接受的观点是OH根与MTBE的反应是在甲氧基的C—H键上，因为该C—H键比丁基的C—H键结合力弱得多，因而甲氧基的易于形成，而甲氧基的进一步分解的产物是活性很差的HO2，而相对其他的反应途径，这一系列的反应是占主导地位，因而导致了MTBE的后续低温反应活性弱化。
三、试验设备与试验条件
4缸4冲程的高速直喷柴油机改造成称HCCI燃烧研究型的单缸机，其技术参数见表2。原机第4缸运行HCCI燃烧模式，利用HCCI油泵及其喷射系统将燃料直接喷射到第4缸的独立气道，形成进气道预混合HCCI燃烧。其他3缸依旧运行柴油机的直喷模式。整个试验系统如图1所示。为了取得具有可比性和可重复性的试验结果，发动机试验确定如下工况：转速1800r/min，进气温度（23±2）℃（没有EGR），冷却水（83±2）℃。表2 单缸HCCI发动机的参数
 
图1 试验装置系统
气缸压力采用Kistler的6125A型传感器，传感器的输出电荷信号经过Kistler5015型电荷放大器转化成电压信号。每个工况采样50个循环，采样频率为100kHz，并用计算机存储和分析。未燃HC、CO、CO2和NOx通过AVL气体分析仪进行测量。
四、HCCI燃烧分析
HCCI发动机的燃烧具有低温和高温双峰放热的特征，其中低温反应与燃料的性质有很大的关系。
作者研究了不同比例的MTBE/正庚烷在低温和高温阶段燃烧特性以及不同燃空当量比对其影响。
其中M10表示10％容积的MTBE与90％容积正庚烷的混合物，其他命名原则相同。
（一）缸压与放热率曲线的比较
图2显示了正庚烷及其与MTBE不同体积含量的混合物在特定φ条件下的压力曲线。结果发现，在φ一定时随着MTBE含量的提高，燃烧被延迟，最高缸内压力降低，其中M40，M50表现最为明显。在φ=0129时，正庚烷、M10、M20、M30的HCCI燃烧相当剧烈，导致爆燃的出现，其特征是缸压曲线在上止点附近出现了波动见图2（a）。但M40、M50可以在这个条件下平稳运行而没有爆燃出现，这意味着高MTBE含量的MTBE/正庚烷具有较好的抗爆性，具有拓展HCCI燃烧到高负荷潜力。随着φ降低，所有燃料的最大缸内压力普遍降低，在图2（c）中φ=0.11时，M20、M30、M40、M50的压力线与纯压缩线相差不大，其HCCI趋向不完全燃烧或失火。但是正庚烷和M10的压力线与压缩线脱离而有所上升，这表明低MTBE含量的混合物，尤其纯正庚烷具有良好低温反应特性。
图2 特定φ条件下，不同MTBE/正庚烷的气缸压力曲线
图3显示了由图2缸压计算得到的放热率曲线，结果表明，对于一定φ，放热的时刻被推迟，其放热程度也减少。高负荷工况，放热率曲线后期的大幅度波动是由于压力传感器的响应问题造成的。
图3 特定φ条件下，不同MTBE/正庚烷的放热率曲线
为了详细分析MTBE对正庚烷HCCI燃烧着火时刻、燃烧速率的影响，将燃烧时刻相位对应低温放热峰值的10％和高温放热10％的曲轴转角分别定义为低温放热的起始时刻θL和高温放热起始时刻θH。同时研究低温、高温放热程度，其放热峰值对应的曲轴转角分别定义为θLMAX，θHMAX。
（二）低温反应的燃烧特性
燃空当量比φ和MTBE含量对MTBE/正庚烷的低温放热的影响如图4所示。对于特定的燃料，无论正庚烷或MTBE/正庚烷混合燃料，随着φ的减少，其低温放热的开始时刻，峰值时刻都延迟见图4（a）和图4（b）。同时，低温放热峰值随着φ的减少而降低表明低温反应趋缓。 
在相同φ的条件下，随着MTBE的含量的增加，MTBE/正庚烷的低温反应开始时刻被延迟，对于正庚烷，其低温反应开始于20°～22°CABTDC，而M50开始于16°～17.5°CABTDC。由此可见MTBE比正庚烷难着火，同时可以看低温放热峰值时刻也被推迟见图4（b）。更重要的是，低温放热的程度存在明显的差别，当φ一定，低温放热的峰值随着MTBE在混合物含量增加而降低见图4（c）。对于φ为0.29时，M50的低温放热的峰值大约只有3.5J/（°），而正庚烷可以达到21.8J/（°）。
所以正庚烷的低温放热由于MTBE的加入而受到抑制，主要在于MTBE的分解消耗了大量OH根，而更为重要的是在其后续的反应中不会再产生OH根[8]。因而MTBE的HCCI低温反应对混合燃料反应池的建立有害无益。而且这种趋势随着MTBE的增加而更显著。尤其在φ=0.11，M50等燃料的低温放热极其微弱，以致其相关的细节信息不能辨别。
尽管MTBE的加入对低温放热反应的相位和程度有着明显影响，但整个低温放热的温度范围，却没有显著的变化，整个低温放热开始发生于750～850K范围内。一般来说低温反应需要的温度氛围主要是来自混合气的活塞压缩造成温升，而燃料/空气的低温化学放热也有一定的作用。从图4（d）看出随着φ值增加，其起始反应温度略有降低，但对于同一φ，各种MTBE/正庚烷的低温起始温度没有明显变化。
（三）高温阶段的燃烧特性
图5比较了不同MTBE/正庚烷混合燃料在特定φ条件下的高温阶段燃烧特性。正庚烷的θH为上止点前13°，而其HCCI燃烧过程大部分是在上止点之前进行。高温放热的触发时刻θH随着MTBE的增加被显著延迟见图5（a），同时高温放热的峰值出现时刻也被推迟见图5（b）。因而当MTBE的含量达到一定水平的时候，整个HCCI燃烧被延迟到上止点附近。对于φ=0.29，M40的θH为上止点前2°，M50的θH为上止点后1°。因此可以看出MTBE对推迟HCCI燃烧具有显著的作用。
MTBE添加的同时明显降低了高温阶段的放热程度，图5（c）显示高温放热率峰值随着MTBE的含量增加而显著减少，这种趋势在高φ值时尤其显著。
一方面，这与MTBE自身反应不活跃有关；另一方面，MTBE的低温反应的中间产物如异丁烯和甲醇，低温反应活性不高，对HCCI高温燃烧产生抑制也有相当关系。
不同高温放热导致了不同的燃烧程度，这也体现在缸内的燃烧温度。如图5（d）所示，φ=0.29时，M10、M20、M30的燃烧温度在1450～1500K之间，而正庚烷接近1900K，随着MTBE含量的增加，缸内最高温度逐渐减少，M40、M50的最高放热温度分别只有1320K和1250K。
从图5中发现φ对高温放热具有明显作用。随着φ的减少，高温着火时刻被延迟，整个高温阶段放热的相位和数量都被大大延迟和减少。从放热率峰值和缸内燃烧最高温度随着φ变化[如图5（c）、图5（d）]可以看出，正庚烷的HCCI燃烧对<的变化相当敏感，而MTBE含量高的MTBE/正庚烷对φ的变化就相对迟钝，这对MTBE在拓展HCCI高负荷有好处，但是对于低负荷，高含量的MTBE易于失火或燃烧不完全。
五、HCCI排放分析
图6为不同MTBE/正庚烷的NOx、CO和HC排放随着φ变化的趋势。结果发现NOx排放在整个研究范围内都很低，不足20×10-6，见图6（a）。在HCCI燃烧中NOx排放水平取决于缸内的最高燃烧温度，缸内高温的持续时间以及氧气浓度。由于HCCI燃烧时是在稀混合气条件下进行的，因而其最高燃烧温度在这些运行的工况点大都低于1900K。
HCCI的燃烧温度低抑制NOx的形成，但可能导致燃料的不完全燃烧，因而HC和CO排放相对较高。
当φ很小时，燃料容易失火或处于部分燃烧，但在HCCI发动机的混合气压缩导致缸内温度达到低温反应的温度范围时，正庚烷和MTBE的脱氢等低温初级反应会发生，HC必然生成。然而这时的燃料放热量却很少不足以促使这些产物进一步氧化，而以HC排放的形式从缸内排出。而根据燃料高温氧化机理，源自HC中间产物氧化而来的CO的生成量也很少。随着φ的进一步增加，低温反应加强，导致缸内温度升高，因而HC中间产物大量产生，而随着温度提高HC继续进行氧化，导致CO逐渐增加，这时少量的CO2也可能由CO氧化生成。CO2的出现表明少量的初始燃料完成了整个氧化过程。尽管更高φ值预示着更高的缸内温度，但此时更多的燃料或其中间产物充斥活塞与缸壁间隙，其淬冷效应阻止了这些产物的进一步反应，所以在中低负荷，淬冷效应对HC和CO生成有重要的影响，因而其排放相当高。对于高φ，更多的燃料参与燃烧反应导致缸内温度升高，因而更多的燃料可以完成氧化过程。
同时温度大幅攀升，减少缸内淬冷区，抑制了淬冷效应，所以HC和CO排放在高负荷区显著降低。
所以对于特定MTBE/正庚烷，HC和CO排放随着φ由低到高增加，呈现出先增后减的单峰状分布见图6（b）和图6（c），而且随着φ的提高，CO排放峰值对应的φ相对HC排放延迟。这种单峰特性，CO的排放尤为显著，M50的HC排放也相当显著。
对于MTBE/正庚烷HCCI燃烧来说，HC排放在整体上随着MTBE含量的增加而增加见图6（b），这与缸内燃烧温度有关，同时MTBE低温反应的中间产物异丁烯和甲醇难以进一步氧化反应或彻底反应也加剧了HC的排放。特别对于M50，高含量的MT2BE阻碍了HCCI低温和高温反应，因而其HC排放在整个运行范围内比其他的燃料特别是正庚烷的要高得多。对于CO排放，随着MTBE含量的提高。
在整个运行范围内，没有明显的变化趋势。但是随着MTBE的增加，CO排放的单峰特性有向高负荷区域转移的趋势。HC排放也呈现出类似的特性。这表明MTBE的加入导致了对HCCI燃烧的抑制作用，因此要求提高更多的φ以提供反应必须的能量。
为了研究MTBE对正庚烷的HCCI燃烧排放的影响，在高φ=0.29和低φ=0.11的6种燃料的CO和HC排放特性进行了比较，如图7所示。
在φ=0.29条件下，正庚烷及其与MTBE不同体积比例的混合物都发生较为完善的HCCI燃烧，因而其排放相对很低。但是随着MTBE的增加，CO的排放增加，M40和M50的排放比其他燃料及正庚烷的排放高得多。HC的排放具有类似的规律，但是M10略微比正庚烷的低，可能由于MTBE的含氧有助于HC的进一步氧化，但是由于MTBE自身不活跃化学动力反应性，这种含氧作用在整个HCCI的研究并没有表现出明显效果。
在低φ条件下，燃料尽管处于部分燃烧甚至失火状态，但是其排放特性可以反应燃料的低温反应特性而值得关注。图7中φ=0.11，相对于其他的MTBE/正庚烷的混合燃料，正庚烷的HC排放低而CO排放高，这表明正庚烷具有更活跃的低温反应，大量脱氢生成的中间产物可以进一步氧化生成CO。
而随着MTBE含量的增加，HC大量增加而CO排放减少。两种原因可以解释这种现象。一是正庚烷及其反应中间产物的氧化因MTBE的加入而受到抑制；二是MTBE自身反应能力较弱，更为重要的其中间产物异丁烯和甲醇难以在低温过程继续反应。
六、结论
（1）在φ相同时，随着MTBE含量的增加，低温放热的开始时刻延迟，低温放热弱化。同时高温放热受到抑制而整个HCCI燃烧延迟。因而缸内压力和温度显著降低。从而可以断定正庚烷的HCCI燃烧因MTBE的加入而被抑制。
（2）随着MTBE含量的增加，MTBE/正庚烷混合物在低φ易于失火，而在高φ条件下可以平稳运行而不发生爆燃，因而高MTBE含量的MTBE/正庚烷混合物具有将HCCI燃烧拓展到更高负荷潜力而不发生爆燃。
（3）就整个HCCI燃烧运行范围来说，由于HC2CI缸内燃烧温度低NOx排放普遍不高于20×10-6，而HC排放在整体上随着MTBE的增加而增加。特定MTBE/正庚烷混合燃料的HC和CO排放随着φ的增加呈现先增后减的单峰特征，并且峰值随MT2BE含量的增加趋向高φ值。在φ=0.11，随着MT2BE含量的增加，HC增加而CO减少，这表明随着MTBE含量的增加低温反应弱化。而在φ=0.29，HC和CO排放都随着MTBE含量的增加而增加，与MTBE增加导致HCCI的高温燃烧被抑制有关。(end)
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(4/30/2007) |
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